【Front.Energy综述】上海交通大学江治副教授/上官文峰教授：半导体粉末体系光催化全解水制氢的研究进展

导读

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   本文综述了粉体光催化分解纯水制氢研究在近年来的重要进展。首先介绍了半导体光解水过程的基本原理，接着综述了一步完全分解水光催化材料体系以及两步完全分解水光催化材料体系（图1），并概述了半导体光催化剂材料体系的研究现状和面临的挑战。随后介绍了提高表面水分解反应速率的助催化剂修饰策略以及光解水反应器工程的研究进展。最后结合其他研究小组以及本课题组的相关研究工作，提出该领域面临的瓶颈问题和解决问题的可行策略，并对半导体光解水制氢未来的发展进行了展望。

图1 近年来POWS光催化材料以及反应体系的重要进展

研究背景及意义

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    能源是人类生存和发展的物质基础, 太阳能作为最丰富的清洁可再生能源之一, 其开发利用受到了世界范围内的广泛关注。氢能是一种清洁零碳、灵活高效、来源丰富的二次能源，作为现代能源体系的重要组成部分，是实现我国“双碳”目标的重要载体。随着日益严峻的碳减排形势，绿色氢能受到了全球的高度关注。利用太阳光分解水制氢可将太阳能转换为可储存和运输的氢能，同时氢能可与CO₂综合利用结合起来,在减少碳排放的同时,生成高附加值的化学品。因此，利用太阳光分解水制氢技术可实现氢能全产业链绿色无碳，解决可再生能源消纳问题，是极具潜力的氢能发展路线。

    太阳光催化分解水制氢的主要途径有三种：光催化、光电催化以及光伏-电催化。利用光催化分解水制氢成本低廉,易于规模化,被认为是未来商业应用最可行的方式之一。在光催化分解水制氢反应中，利用半导体光催化体系将水同时分解为氢气和氧气的反应称为全分解水反应（POWS）。由于不需要在反应中添加电子或者空穴牺牲剂，因此光催化全分解水制氢反应是完全绿色的分解水制氢反应。要想实现光催化全分解水的过程，半导体的能带结构要满足水的分解电势要求，即导带底要高于水的还原电势，价带顶要低于水的氧化电势。并且，由于过电势的影响，半导体的带隙要大于水的理论分解电势(1.23 eV)，一般应在2 eV以上，对应的光吸收范围则在600 nm以下。因此全分解水需要半导体材料同时满足反应的热力学(光生载流子能氧化和还原水)和动力学(光生载流子能有效分离)要求，这对光催化剂材料的设计提出了严格的要求。

    近年来，半导体粉末体系光催化全解水领域取得了一些重要进展，例如日本东京大学的Kazunari Domen教授课题组通过改良铝掺杂钛酸锶（SrTiO₃:Al）光催化剂，实现了紫外光下100%的量子效率，基于该催化剂发展了100 m²的太阳光催化分解水制氢系统，安全且大规模地实现了光催化水分解、气体收集及分离。上述研究进展展示了完全分解水系统实现商业化运行的前景。除了国际上课题组的进展之外，最近几年国内的多个课题组在该领域也陆续取得了一些重要的进展。

原文信息

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Recent advances of hydrogen production through particulate semiconductor photocatalytic overall water splitting

Zhi JIANG, Zhen YE, Wenfeng SHANGGUAN

Author information: Research Center for Combustion and Environment Technology, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China

Abstract: Solar energy-driven photocatalytic water splitting has been investigated for decades to produce clean and renewable green hydrogen. In this paper, the cutting-edge research within the overall water splitting system is summarized from the one-step photocatalytic overall water splitting (POWS) system to the two-step system and the cocatalysts research in this field. In addition, the photocatalytic reaction engineering study is also reviewed which is crucial for future scale-up. This mini-review provides a picture of survey of recent progress of relevant overall water splitting system, with particular attention paid to material system and mechanistic breakthroughs, and highlights the challenge and opportunity of the current system.

Keywords: photocatalysis, overall water splitting, hydrogen

作者简介

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上官文峰（Wenfeng Shangguan），上海交通大学特聘教授，长期从事光催化和环境催化研究，发表学术论文280余篇，获国家发明专利授权30余项，出版中英文专著译著及教材6部，自2014年以来连续入围“中国高被引学者”榜单，荣获上海市自然科学一等奖、宝钢教育基金会“优秀教师奖”等荣誉。

江治（Zhi Jiang）， 上海交通大学副教授，长期从事光催化，光电/电催化以及同步辐射表征技术研究，发表论文50余篇，出版中英文专著及教材2部，主持多项国家自然科学基金项目，荣获上海市自然科学一等奖（排第三），担任了 Materials Today Chemistry, Frontiers in Energy以及Catalysts等期刊Guest Editor。

    Frontiers in Energy （SCI，2020 IF 2.709）)于2007年创刊，是全英文能源领域综合性学术期刊。主编是翁史烈院士、倪维斗院士、苏义脑院士和彭苏萍院士。执行主编是上海交通大学黄震院士。出版能源领域Reviews （综述），Research Articles（原创性研究论文），Editorial （社论），Mini-reviews （短篇综述），Perspective（前瞻），News & Highlights （新闻热点），Viewpoint（观点），Comments（评论）等。

    涉及领域包括（不限于）：能源转化与利用，储能与应用，氢能与燃料电池，CO₂ 捕集、封存和利用，太阳能和光伏系统，生物燃料和生物能源，地热能，风能，核能，传热传质技术，能源与环境，建筑节能及能源经济政策等。特别关注可再生能源、未来能源、超常规能源、2030能源、微/纳米能源、能源与环境等全球能源的重大挑战问题。

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